Klubcsapatok
Rosario Central
Di María 2005-ben kezdte profi karrierjét, amikor is bemutatkozhatott a Rosario Centralban. 2007 januárjában egy ajánlatot kapott a Rubin Kazanytól, hogy folytassa az orosz csapatnál pályafutását. Először elfogadta az ajánlatot, azonban később meggondolta magát, és elutasította azt. A 2007-es U20-as világbajnokságon számos európai csapat felfigyelt rá, végül a Benfica igazolta le a fiatal tehetséget.
Benfica
Di María a Benficában
2007 júliusában csatlakozott a portugál csapathoz, ahol középpályásként játszott. A Benfica először az átigazolás 80%-át, 6 millió eurót fizetett ki a Rosariónak. Később, 2008 augusztusában fizették ki a fent maradó 20%-ot, ami 2 millió eurót jelentett.
Az első hónapokban Di María megmutatta, hogy nem véletlenül fizettek érte 8 millió eurót, és gyorsan belopta magát a szurkolók szívébe.
2009 októberében aláírt egy újabb, 3 évre szóló szerződést a Benficával, mely szerint 2015. június 30-áig a klub játékosa marad, valamint 40 millió eurós kivásárlási árat állapítottak meg. Egy hónappal később Diego Maradona így nyilatkozott róla: “Argentína leendő szupersztárja”.
2010. február 27-én megszerezte első mesterhármasát a Leixões elleni 4–0-ra megnyert bajnoki mérkőzésen. Másnap az újságok címlapján csak “Varázslatos Tri María”-ként emlegették.
Real Madrid
Di María az Espanyol ellen.
2010. június 28-án a Real Madrid hivatalos weboldalán közölte, hogy mindenben megegyeztek a Benficával Di María átigazolásával kapcsolatban. 5 éves szerződést kötött a királyi gárdával, vételára 25 millió euró volt, illetve további 11 millió euró bizonyos záradékok teljesülése esetén. Július 7-én megérkezett Madridba, majd 8-án átesett a kötelező orvosi vizsgálatokon.
Augusztus 4-én mutatkozott be a Real mezében, a Club América elleni felkészülési meccsen, amit 3–2-re nyert a Madrid. Első -nem hivatalos- gólját egy szintén barátságos mérkőzésen szerezte a Hércules ellen. A Santiago Bernabéu kupán ő szerezte csapata első gólját, majd 2–0-ra megnyerték a mérkőzést.
2010. augusztus 29-én mutatkozhatott be hivatalos mérkőzésen, a Real Madrid bajnoki nyitányán. Első mérkőzését nem sikerült megnyerni, ugyanis 0–0-val végződött a találkozó. Szeptember 18-án megszerezte első, hivatalos gólját is a 2–1-re megnyert meccsen a Real Sociedad ellen. 10 nappal később megszerezte első Bajnokok Ligája-gólját is a Madrid mezében, rögtön győztes gólt szerzett az AJ Auxerre ellen, idegenben. A nyolcad döntőben a visszavágón pedig ő szerezte a Real harmadik gólját a Lyon ellen, amivel a Madrid 7 év után továbbjutott a Bajnokok Ligája negyeddöntőjébe.
2011. április 20-án ő adta a gólpasszt Cristiano Ronaldónak, amivel a Real Madrid legyőzte az ősi rivális Barcelonát a spanyol kupa döntőjében.
A 2013–14-es szezonban a világ 5 legjobb futballistája között is megtalálható volt. A Real Madridban töltötte a legszebb éveit.
Manchester United
A Manchester United örömmel jelentette be, hogy 2014. augusztus 26-án brit rekordnak számító 59,7 millió fontért (75 millió euróért) leigazolta Ángel Di Maríát a Real Madridtól. Így a legdrágább játékos lett a Premier Leagueben és ezenfelül minden idők ötödik legnagyobb igazolása ment végbe. Viszont a Manchester Unitedben közel sem akkora teljesítményt nyújtott, amit vártak tőle. A vörös ördögök színeiben mindössze három alkalommal volt eredményes a bajnokságban, egyszer pedig az FA Kupában.
Paris Saint-Germain
Egy év után bizonyítás nélkül ment a Paris Saint-Germanhez. A franciák 63 millió eurót, azaz 44 millió fontot utaltak az ördögök számlájára, ezzel a Manchester United 16 millió fontot bukott az argentinon mindössze egy idény leforgása alatt. Később a Unitedtől és annak szurkolóitól nyílt levélben bocsánatot kért.
2017. február 14-én a Bajnokok ligája nyolcad döntő első mérkőzésén a Barcelona ellen, Párizsban két gólt szerzet. A PSG meggyőző 4–0-s győzelemmel zárta a találkozott. Április 1-jén a gárda 4–1-es győzelmet aratott az AS Monaco elleni francia ligakupa döntőn.
2018. május 8-án 2–0-ra legyőzték a harmadosztályú Les Herbiers csapatát a francia kupa fináléjában.
A válogatottban
2007-ben mutatkozott be az U20-as argentin válogatottban. Behívót kapott a 2007-es kanadai U20-as világbajnokságra. Az argentin válogatott győzelmével zárult a torna, melyen Ángel 3 gólt szerzett.
2008. január 28-án Di María és számos U20-as csapattársa is meghívót kapott a 2008-as nyári olimpiára. A negyeddöntőben Hollandia ellen győztes gólt szerzett a 105. percben Lionel Messi remek gólpasszát követően.
Augusztus 23-án az olimpiai döntőben is betalált Nigéria ellen az 57. percben, amellyel Argentína olimpiai aranyérmet szerzett.
2010-ben Di María bekerült Argentína 23 fős, Dél-Afrikába utazó világbajnoki keretébe, azonban a tornán nem szerzett gólt.
