Rennes
Dembélé 2014. szeptember 6-án mutatkozott be a francia amatőr ligában, a Rennes második csapatában a 78. percben váltotta Zana Alléet. Ő szerezte a Guingamp tartalékjai ellen 2-0-ra megnyert bajnoki második gólját megelőzően gólpasszt adott. Első gólját a Laval tartalékjainak lőtte november 9-én. Első szezonjában 13 bajnokin ugyanennyi gólt ért el, és lőtt egy mesterhármast 2015. május 16-án a Hérouville SC elleni 6-1-es bajnokin.
2015. szeptember 6-án pályára lépett a League 1-ben is, amikor Kamil Grosicki helyére állt be az utolsó 5 percre az Angers SCO ellen. 2015. november 22-én szerezte első felnőtt gólját a FC Girondins de Bordeaux elleni 2-2-es bajnokin. 2016. március 6-án mestermármast szerzett a FC Nantes ellen. A Borussia Dortmund május 12-én hivatalos honlapján jelentette be, hogy mindenben megegyeztek a francia tehetséggel és klubjával is. 2021-ig írt alá.
Borussia Dortmund
2016. augusztus 14-én mutatkozott be új csapatában a Német Szuperkupa döntőjében, ahol csapata 0–2 arányban vereséget szenvedett a Bayern Münchentől. Első gólját 2016. szeptember 20-án lőtte a Borussia mezében, a VfL Wolfsburg elleni találkozón, amit a Dortmund 5–1-re nyert meg a Volkswagen Arénában. 2016. november 22-én pályafutása első Bajnokok Ligája mérkőzésén gólt szerzett a Legia Varsó elleni 8–4-es eredményt hozó csoportmérkőzésen. 2017. április 12-én az AS Monaco elleni negyeddöntős mérkőzésen is eredményes volt a Signal Iduna Parkban, de csapata kiesett, a franciák 3-2-es összesítéssel jutottak tovább. Április 26-án győztes gólt lőtt a Bayern elleni kupa elődöntőben. 2017. május 27-én a Dortmund az ő vezérletével megnyerte a 2016–2017-es kupadöntőt, Dembélét pedig a mérkőzés legjobbjának választották. A szezon végén bekerült a Bundesliga álomcsapatába és ő lett az évad fiatal labdarúgója.
FC Barcelona
2017. augusztus 25-én az FC Barcelona öt évre szerződtette, 105 000 000 euróért, kivásárlási árát 400 000 0000 euróban meghatározva. A Rennes, mint nevelőklubja, 20 000 000 euró összegben részesedett az átigazolási díjból.
Szeptember 9-én a La Liga 2017/18-as kiírásának 3. fordulójában lépett pályára első alkalommal az együttesben a városi rivális Espanyol ellen. Az 5–0-ra nyert mérkőzésen a 68. percben kapott lehetőséget, és az utolsó gólnál asszisztot készített elő Luis Suáreznek. 2018. március 14-én szerezte első gólját, hazai környezetben a Chelsea elleni Bajnokok Ligája nyolcaddöntőjének visszavágóján. A 3–0-ra végződő találkozó második gólját szerezte a 20. percben.